Molpro 是一套面向高级分子电子结构计算的从头算程序系统，由 H.-J. Werner 和 P. J. Knowles 设计并维护，同时包含许多其他作者的贡献。它的核心定位是进行高精度计算，尤其重视电子相关问题的处理。与仅覆盖基础量子化学计算的程序相比，Molpro 集成了多种显式相关方法、局部耦合簇方法、密度泛函方法、激发态计算、分子性质分析以及相对论效应处理，并可在现代计算平台上运行。软件既能用于标准应用，也保留了面向专家用户的高级选项，还可以作为开发平台使用。
核心功能
显式相关电子相关计算
Molpro 提供 CASPT2-F12、MRCI-F12、CCSD(T)-F12 及相关方法，用于更充分地处理电子相关问题。显式相关方法可以在使用三重 zeta 基组时，获得接近完全基组组限（CBS limit）的结果。官网将这些方法列为 Molpro 进行高精度分子计算的重点能力。
局部耦合簇与大分子高精度能量
软件包含并行化的显式相关局部耦合簇方法 PNO-LCCSD(T)-F12。该方法面向较大分子的高精度能量计算，官网说明其可以较容易地计算包含 100 至 200 个原子的分子能量。相关方法也用于非共价相互作用、异构化能和构象能等研究方向。
DFT 与 TD-DFT
Molpro 提供高效的 DFT 和 TD-DFT 方法，并包含数量很大的密度泛函。DFT 用于密度泛函计算，TD-DFT 则用于含时间相关过程的密度泛函计算。官网同时说明，软件支持多种闭壳层和开壳层方法，覆盖基态与电子激发态。
梯度与分子性质计算
软件实现了解析梯度技术，并为范围广泛的闭壳层和开壳层方法提供多种分子性质计算。相关能力可用于基态和电子激发态体系，具体支持范围和使用细节由 Molpro 用户手册说明。
相对论效应处理
Molpro 可以通过 Douglas-Kroll-Hess 和 Breit-Pauli 方法处理相对论效应，也可以使用有效芯势（effective core potentials）。这些选项属于软件针对分子电子结构计算提供的专门处理能力。
使用方式
Molpro 可运行在所有现代计算平台上，并支持 iMolpro 与 gmolpro 图形前端。iMolpro 已移植到 Windows，可在 Windows、MacOS 和 Linux 上提供完整使用平台，包括在本地和远程服务器上运行计算任务。iMolpro 本身是开源且免费提供的，但要求本地安装 Molpro。官网还提供面向标准应用的易用方式和面向专家应用的高级选项，并说明 Molpro 可以作为开发平台使用。
适用人群与场景
从事分子电子结构研究的科研人员可以使用 Molpro 进行高精度能量、电子相关、激发态和分子性质计算。研究较大分子的用户可以使用 PNO-LCCSD(T)-F12 计算包含 100 至 200 个原子的分子能量。需要研究非共价相互作用、异构化能或构象能的用户，可以参考其局部耦合簇相关能力。需要图形化操作的用户可以通过 iMolpro 在 Windows、MacOS 或 Linux 上运行本地及远程任务，而专家用户还可以使用其高级选项和开发平台能力。
注意事项
iMolpro 虽然开源且免费，但官网明确说明它需要本地安装 Molpro。官网正文没有提供 Molpro 的价格、免费额度、注册要求或模型密钥要求，因此无法据此判断其具体定价方式。
